2006年3月莫德里奇在對陣阿根廷的友誼賽中完成了國家隊處子秀。
6月的德國世界杯，莫德里奇也在小組賽對陣日本和澳大利亞的比賽中獲得了三十分鐘的出場時間。
2008年6月莫德里奇在歐洲杯小組賽首場對陣東道主奧地利的比賽中，罰進制勝點球；在小組賽上，莫德里奇率領的克羅地亞三戰全勝，晉級四分之一決賽；在四分之一決賽克羅地亞對陣土耳其的比賽中，雙方九十分鐘內零比零戰平。加時賽克羅地亞在第一百一十九分鐘攻入準絕殺進球，然而土耳其在第一百二十分鐘扳平比分，雙方進入點球大戰。在點球大戰中，莫德里奇射失點球，導致克羅地亞出局。
2012年6月莫德里奇在歐洲杯上率領克羅地亞在小組賽中取得一勝一平一負的戰績，但未能幫助克羅地亞從小組出線。
2014年6月莫德里奇率領克羅地亞征戰巴西世界杯，這是克羅地亞時隔八年後再次重返世界杯。在小組賽首輪克羅地亞一比三不敵巴西的比賽中，莫德里奇腳部受傷。雖然莫德里奇沒有錯過接下來的兩場小組賽，但是未能幫助球隊從小組中出線。
2016年6月12日在歐洲杯小組賽克羅地亞對陣土耳其的比賽中，莫德里奇在比賽第四十一分鐘上演了一記從大禁區外的凌空抽射破門，這也是全場比賽的唯一進球。6月26日在歐洲杯八分之一決賽克羅地亞對陣葡萄牙的比賽中，克羅地亞隊在比賽的一百一十七分鐘遭到絕殺，莫德里奇也就此告別了2016年歐洲杯的征程。8月29日莫德里奇接替退出國家隊的達里奧‧斯爾納，成為克羅地亞國家隊隊長。
2017年莫德里奇幫助克羅地亞獲得了2018年俄羅斯世界杯預選賽附加賽的資格，並在兩回合附加賽中幫助球隊大勝希臘晉級世界杯正賽，莫德里奇還打進了一個進球。
2018年6月17日在2018年俄羅斯世界杯小組賽首輪克羅地亞對陣尼日利亞的比賽中，第七十一分鐘，曼朱基奇制造點球，莫德里奇主罰點球射進左下角，幫助克羅地亞二比零擊敗尼日利亞。
所有人都知道他是克羅地亞的大腦，他同時也是克羅地亞的心髒，這種球員真的是克羅地亞的國寶一樣。
放眼世界，只有巴西隊的卡卡比莫德里奇更優秀。聰明而富有創造力的莫德里奇，可以讓人們聯想起昔日巨星約翰‧克魯尹夫。
他的雙腳技術非常平衡，攻守轉換時的跑位也很出色；在進攻組織者中他的防守也算上乘。同時克羅地亞球星有著和他瘦弱身軀所不符的大力射門，暴力遠射是他的拿手好戲。而且莫德里奇的體能之充沛，也讓人嘆為觀止。
莫德里奇就是克羅地亞的遙控器，球隊進攻的快慢都是由他來掌握，他的球風飄逸，體力充沛，善于盤帶和傳球，攻守俱佳，同時也可充當球隊指揮官角色，調度梳理球隊中前場和中後場。